Le public la découvre dans Taxi, film qui lui permet d'être nominée pour le César du Meilleur Espoir Féminin en 1999. En 2001, elle est en tête d'affiche dans le film Les Jolies choses, inspiré du roman de Virginie Despentes. Elle enchaîne ensuite les tournages et rencontre alors Guillaume Canet (Jeux d'enfants), Tim Burton (Big Fish), José Garcia (La Boîte noire) ou Russell Crowe (Une Grande année de Ridley Scott).
En 2007, elle incarne Edith Piaf dans La Môme, rebaptisé La vie en rose aux Etats-Unis. Son incroyable prestation lui permet de remporter de nombreuses récompenses internationales dont le golden globe de la meilleure actrice dans un film musical et le prix d'interprétation féminine aux Bafta Awards (Césars britanniques) mais surtout l'Oscar de la meilleure actrice. C'est la 1ère fois depuis 1960 qu'une Française reçoit une telle récompense après Simone Signoret. En France aussi son jeu d'actrice est récompensé par un César de la meilleure actrice.
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