Jean-Pierre et Luc Dardenne lui donnent sa chance au cinéma avec le rôle de Sonia dans L'Enfant qui remporte la Palme d'or au Festival de Cannes 2005.L’année suivante, elle est aux côtés de Catherine Frot avec La Tourneuse de pages de Denis Dercourt puis en 2007, Deborah François est à l'affiche de Fourmis rouges et L'été indien.L'année suivante, elle fait partie du casting du film de Jean-Paul Salomé, Les femmes de l'ombre, aux côtés de Sophie Marceau, Julie Depardieu et Marie Gillain. Devenue une actrice renommée, elle se tourne ensuite vers la comédie, qu'elle soit douce amère avec Le Premier Jour du reste de ta vie, Rémi Bezançon (rôle pour le quel elle décroche le César du meilleur espoir féminin) puis franchement burlesque avec Emmanuel Mouret (Fais-moi plaisir).
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